放射化學主要研究放射性核素和核轉變產物,在中子學研究等科學技術領域及工農業生產中有著廣泛應用。在中子學實驗研究中,經常需以較高的精度給出一些核素在中子照射前后的變化情況,從而推斷裝置中子學性質或核素性質。當環境空間較小或待測核素周圍散射介質較多時,環境引起的反照中子場會對放射化學結果的分析有一定影響,而放射化學診斷是一種積分診斷方法,僅從測量結果并不能區分是裝置引起的燃耗還是中子反照效應引起的燃耗。當反照影響程度較大時,若無法定量給出中子反照效應的影響程度,則裝置的相關分析會產生偏差,得出錯誤的結論。中子反照效應的定量分析對提高放化分析的精度具有重要意義。
對中子學理論研究來說,低能區反應率的理論分析是一難點。通過程序模擬可給出中子反照效應影響的一些認識,但不能給出截面參數和理論能譜\\(與實際截面及能譜的差別\\)引入的偏差,低能區\\(包含多種材料的共振區\\)的注量能譜難以計算精確,各材料的微觀截面數據\\(主要為理論給出\\)尤其是低能共振區的數據存在一定不確定性,均會導致直接給出的燃耗計算結果存在偏差。若要獲得高置信度的定量數據,需通過中子反照效應實驗獲取更多的信息。
為校驗和校準理論分析的結果,本文提出通過中子學宏觀實驗室實驗進行定量分析,開展診斷理論的研究和實驗設計。
1、中子反照效應診斷理論
文獻給出了中子反照效應的理論分析模型。定義核裝置自身的燃耗\\(指相對燃耗,或稱燃耗份額、燃耗深度,含義為某個反應道消耗掉的核材料數量與該核材料裝量的比值\\)為f裝置,定義中子反照效應引起的燃耗為f反照,可推導得到量化計算反照效應的關系式。以239Pu的裂變為例,定義反照增強因子ξ為:
其中:σ裂變\ue788反照為1個源中子引起的239Pu裂變燃耗;NPu為裝置的Pu核子數;v為每次裂變釋放的中子數;Ce為中子穿透概率。裝置確定后,NPu、v、Ce也相應確定,通過程序計算出σ裂變\ue788反照即可得到反照增強因子。模擬結果顯示,在環境空間較小時,即使加入大量的中子吸收材料\\(如含硼聚乙烯\\),一些核素俘獲燃耗的反照增強因子仍可超過20%,裂變燃耗增強也為百分之幾量級,放射化學分析中用到這些反應道時需考慮反照的影響。
為校驗和校準理論分析的結果,提出通過中子學宏觀實驗室實驗進行分析。其主要原理是:以中子源直照引起的反應率來近似核裝置本身引起的反應率,以中子源在環境空間反照引起的反應率來近似核裝置出外界面中子引起的反應率。以197Au和71Ga兩種核素為例,分析說明診斷原理。若實驗測量得到直照和反照共同作用下的197Au的俘獲反應率R總198Au/197Au\\(R總Au\\)和71Ga的俘獲反應率R總72Ga/71Ga\\(R總Ga\\),則有:
同樣的能譜下,反應率的相對測量具有較高的精度。首先通過實驗測量給出如下兩組參數:σ珋Au,直照/σ珋Ga,直照和σ珋Au,反照/σ珋Ga,反照,該參數為常數;之后對某位置197Au、71Ga兩種核素的活化反應率R總Au和R總Ga進行測量,即可由式\\(2\\)~\\(7\\)給出該位置兩種核素受反照的定量影響。
2、中子反照效應實驗設計
在文獻中,通過各種影響因素的敏感度分析等給出了模擬爆室的要求。在該模擬爆室中,通過內壁加上不同厚度的聚乙烯或含硼聚乙烯,可得到不同軟硬程度的反照能譜和不同強度的反照流。配合以適當的測量方法,可得到不同狀態下的反應率比值,繼而通過前面的公式給出中子反照效應的定量結果。擬通過如下兩組實驗模擬次臨界實驗中的反照效應,獲得式\\(2\\)~\\(7\\)所需的反應率和參數。
2.1直照反應率測量
直照測量布局示于圖1。對直照實驗,測點1、2、3均為直照,測量3組不同位置是為相互校驗,以分析各處的源是否均勻及能譜是否一致。測量可給出反應率比σ珋Au,直照/σ珋Ga,直照。
2.2反照反應率測量
反照測量布局示于圖2。對于反照實驗,測點1為反照,測點2、3為反照+直照\\(測量兩組不同位置是為相互校驗,以分析各處的源是否均勻及能譜是否一致\\)。測量可給出R總Au、R總Ga\\(測點2、3\\)和反應率比σ珋Au,反照/σ珋Ga,反照\\(測點1\\)。
利用前述實驗中測量得到的反應率比σ珋Au,直照/σ珋Ga,直照和σ珋Au,反照/σ珋Ga,反照,可給出測點2、3的R總Au、R總Ga測量結果中反照反應率所占的份額\\(即反照增強因子\\)。該方法中所有的參數均直接來自實驗測量,避免理論計算\\(特別是低能段\\)引入的誤差,具有較高的精度。
得到某環境中反照影響的定量信息后,可通過與理論直接模擬數據的比較,對理論模擬結果進行校驗和修正。通過對多組不同環境下反照影響的定量分析,可加深對反照性質的定量認識。對理論分析結果修正后,可實現對新實驗環境的預測能力。
3、結論
在較小的爆室環境下,中子反照效應可能對一些核素的俘獲反應道和裂變反應道燃耗有較大影響。中子反照效應的直接理論模擬給出了一些認識,但不能解決截面參數和理論能譜\\(與實際截面及能譜的差別\\)引入的偏差。本文給出了一種簡單有效的中子反照效應實驗測量分析方法,通過幾種狀態下活化反應率的測量可給出不同環境中反照影響的定量信息,該定量結果可用于理論直接模擬數據的校驗和修正,加深對反照性質的定量認識。本文提出的反照效應分析方法可供各種實驗室環境下放射化學分析工作中評估散射、反照影響分析時參考。
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