中子能譜是中子學積分實驗的重要參數,在檢驗程序和評價數據庫及分析中子在物質中的輸運行為上具有反應道齊全、顯示直接、易于觀察分析、結論明確等優點。在中子積分實驗中,為獲取14MeV中子與裂變材料作用后介質內50keV~1.5MeV中子能譜數據,將50keV~1.5MeV分段,采用不同氣壓的球形含氫正比計數管進行測量,計數管的形狀采用球形是考慮到介質內不同方向入射的中子在計數管內具有相同的響應和效率。中子與裂變材料作用后其γ輻射包括:初級和次級中子的非彈性散射引起的γ輻射[1]、熱中子輻射俘獲[2]以及裂變瞬發γ輻射[3]和裂變子核的緩發γ輻射[4-5]、自身的γ輻射[6]等,因此其介質內的γ射線非常強,當用球形含氫正比計數管測量裂變材料介質內中子能譜時,由于γ射線與計數管管壁及管內氣體作用產生次級電子,電子沉積的能量會對低能部分能譜產生貢獻[7],γ射線越強,貢獻越大,最終導致中子的反沖質子譜變形,由此解出來的中子能譜是不正確的,因此需考慮強γ射線對中子測量的影響。本文通過實驗測量結合模擬計算的方式分析γ射線對1.5MeV以下中子能譜測量的影響,并提出解決這一影響的方法。

1、 γ射線影響分析

1.1球形含氫正比計數管工作原理及結構

球形含氫正比計數管由一個細中心絲陽極和一個與它同軸的球殼形陰極所組成,內充特定成份的氣體[8]。

當射線通過計數管內的氣體時,與氣體分子發生電離作用,形成的電子和正離子在電場作用下分別向陽極和陰極漂移。正離子由于質量大,漂移的電場方向是由強到弱,因此不再電離氣體,而電子漂移的電場方向是由弱到強,進入雪崩區,電子在一個碰撞自由程內獲得的能量足夠大,將產生新的電子和正離子對,不斷重復這樣的過程,就會產生大量的電子和正離子,所有這些新產生的電子離子對一般為原電離的幾百上千倍,即氣體放大。

電子離子對向正負極漂移過程中,由收集電極感生脈沖信號,其形狀和持續時間與氣體性質、氣壓、負載電阻及系統總電容有關,而脈沖的幅度與原電離成正比而與原電離發生的位置無關。這些代表原電離信息的脈沖信號經后續電子學線路放大成形后由多道分析器記錄。

實驗采用的球形含氫正比計數管結構如圖1所示,內半徑15mm,外半徑16mm,內充氫氣,其中混有極少量的多原子氣體,起到抑制光電子及抑制正離子在陰極的二次電子發射的作用,外殼為304不銹鋼,陽極絲為鍍金鎢絲,半徑為0.125mm,鎢絲純度為99.99%,鎢絲直徑部均勻度誤差低于1%。

管內氣體原子序數低,對γ射線吸收少,含氫正比管對γ射線的響應主要是由于γ射線與含氫正比計數管的金屬外殼作用產生次級電子\\(光電子、康普頓反沖電子或正負電子對\\),這些電子將在含氫正比計數管內電離氣體產生信號。

1.2 γ射線在球形含氫正比計數管中的響應

γ射線在含氫正比計數管中的能量響應采用MCNP5蒙特卡羅程序進行模擬。模擬中將圖1所示含氫正比計數管近似為球殼,球殼內半徑15mm,外半徑16mm,外殼材料為鎳、鉻、鐵的合金,對應的原子組成比為0.08∶0.18∶0.74;管內氣體設定為純氫氣,壓強1MPa,忽略少量多原子氣體;陽極絲體積極小,忽略不計;γ源近似為點源,與計數管中心的距離為5cm;分別選用137Cs的0.662MeV以及60Co的1.173MeV和1.332MeV這兩組能量。為驗證模擬的可靠性,從實驗上對137Cs和60Co兩個放射源分別進行了測量,其中,137Cs源活度為33kBq,不確定度3%,60Co源活度為10kBq,不確定度3%。源與含氫正比計數管中心距離5cm。

從實驗譜和計算譜\\(圖2\\)可以看出,γ射線的能量沉積主要集中在低能段,譜中未出現全能峰和康普頓邊緣,且幅度隨能量的增加急劇下降,與50keV處強度相比,100keV處強度下降了約2個量級,150keV處強度甚至下降了約3個數量級,這說明γ射線與含氫正比計數管外殼及管內氣體作用產生的電子\\(光電子、康普頓反沖電子或電子對\\)在管內氣體中的射程遠大于正比計數管的尺寸,因此電子只有一部分能量沉積在管內被收集;60Co比137Cs沉積的能量要高一些,說明能量高的γ射線沉積的能量也高一些。比較計算譜和實驗譜,二者符合得比較好,因此用MCNP5程序模擬γ射線在含氫正比管中的響應是可行的。裂變材料被中子轟擊后,加上自身的放射性,其內部γ射線的能量分布很寬[1-6]。以鈾材料為例,238U經一次α衰和兩次β衰變生成234U,這個過程放出的γ射線的能量分布為29.5keV~1.695MeV[6],238U和235U輻射俘獲發出的γ射線能量分布在12keV~6.5MeV[2],235U裂變瞬發γ能量在0.14~10MeV能量區間廣泛分布[3],快中子非彈性散射發射的γ射線取決于裂變核素激發能級和中子能量,238U激發能級達到5.206MeV,235U的激發能級達到4.043 MeV[1]。

因此,用MCNP5程序對能量分布50keV~10MeV的γ射線在含氫正比計數管中的響應做進一步的模擬計算,結果如圖3所示。

50keV和100keV的結果與137Cs源和60Co源的結果有較大的差別,見圖3\\(a\\),γ射線與含氫管金屬外殼作用產生的次級電子在球形含氫正比管中的入射方向可以是任意的,顯然,當穿過球心時,能量損失最大,根據電子能損射程表\\(表1\\),50keV電子在1MPa氣壓氫氣中的射程為2.2cm[9]。這說明如果電子徑跡過球心,50keV的γ射線產生的光電子在直徑為3.0cm的含氫管中有可能全部損失能量,但是過球心的幾率總是比較小的。因此,沉積的能譜表現為50keV處有一些計數,接近50keV處有較大的計數,同時康普頓坪也隱約可見\\(約8keV,能量低僅記錄一個點\\);對于100keV,顯然其光電子的能量不可能全部損失在含氫管中,接近全能峰處計數變得很少了,但是康普頓邊緣約28keV,卻清晰可見。

隨著入射γ射線能量的增加,其響應與137Cs源和60Co源的結果有一致的趨勢,見圖3\\(b\\),即能量較大的γ射線產生的次級電子中,射程大于3.0cm的電子占了大部分,這些電子僅在含氫管中損失部份能量,因此圖3\\(b\\)中不再像低能γ射線一樣出現康普頓坪或全能峰。

137Cs源和60Co源的γ射線實驗以及各個能量的γ射線模擬計算顯示,γ射線在含氫管中的能量沉積主要集中在100keV附近及以下,超過150keV已經降到可以忽略的程度,因此當測量50keV~1.5MeV中子能譜時,考慮γ射線的影響主要集中在50~150keV這個能段。

1.3強Cs源與Am-Be中子源的實驗測量

分析γ射線的影響,還需對γ射線的強度和中子源強做一個比較,含氫正比管對50keV~1.5MeV這個能段的中子探測效率要比對γ射線的探測效率大,因此,如果γ射線本底很弱,即使γ射線在100keV附近及以下有較大的能量沉積,也是可以忽略的。但是在中子場環境下的裂變材料介質內,與中子強度相比,γ射線顯然是不可忽略的[2-4,10]。用強度相當的γ射線源137Cs和Am-Be中子源模擬裂變材料內部情況,進行含氫正比管的測量實驗,以確定γ射線在50~150keV這個能段的計數強度,其中137Cs源活度約1×107Bq,Am-Be中子源強約3×106s-1。實驗中首先將兩個放射源放在固定點位,兩個放射源到含氫管之間具有相同的距離,測量混合源的能譜,之后撤走137Cs源,單獨測量Am-Be源。結果示于圖4。

從圖4中兩條曲線的比較可以看出,γ射線的能量響應范圍與圖3的結果一致,137Cs源的存在對100keV以上中子能譜幾乎無影響,但是對于100keV以下,γ射線已經嚴重干擾了中子譜,γ射線在此能段的計數甚至比中子反沖質子的計數強一個量級。同樣的,中子場環境下的裂變材料內部,其強γ射線會影響到介質內100keV以下中子能譜的測量。為了將50~100keV能段的中子能譜測量準確,必須采取合適的方法,將γ射線甄別掉。

2、 γ射線甄別

含氫正比計數管收集的信號是由于被電離的正負離子對在電場的作用下向正負極漂移而感生的,其幅度僅與原電離數相關而與電離發生的位置無關,但是持續時間卻與該位置有關。由于正比計數管的雪崩區在陽極絲附近很小的區域,電離的位置距離此處越遠,原電離進入雪崩區需要漂移的時間越長,那么電荷收集的時間也越長,表現為信號上升時間越長。

如前所述,γ射線產生的次級電子在含氫管中的電離幾乎貫穿了整個靈敏區,其電離徑跡非常長,這就意味著其信號的上升時間很長。相對于γ射線,能量為50~150keV的中子在含氫管中產生的反沖質子的電離賴財鋒等:γ射線對含氫正比計數管中子能譜測量的影響徑跡就比較短,用SRIM程序計算不同能量質子在1MPa氫氣中的射程\\(表2\\),發現150keV質子的電離徑跡長度僅為0.542mm,說明質子信號的收集時間比較短,其上升時間也比較短。圖5即為含氫正比計數管獲取的典型的中子和γ信號波形[11],中子波形集中在很短的時間,而γ信號上升時間持續很長,這對\\(n,γ\\)甄別很便利。圖6是A.M.Shvetsov等[12]用上升時間法對圓柱形含氫正比計數管測量252Cf和多種γ源混合后的\\(n,γ\\)甄別譜,其中縱坐標為能量,橫坐標為脈沖最大幅值Umax與脈沖前沿最大時間Tmax的比值,可理解為電荷平均收集速率,中子收集時間短,電荷平均收集速率大,而γ射線正好相反,因此\\(n,γ\\)甄別譜中中子峰在γ峰的后面。

對于球形含氫正比計數管,具有相同的電荷收集特性,因此可以考慮通過上升時間法來甄別50~150keV中子和γ信號。

3、結論

實驗上驗證了用MCNP程序模擬137Cs源和60Co源的γ射線在含氫正比計數管中的響應的正確性,并用MCNP程序對50keV~10MeV的γ射線在含氫正比計數管中的響應做進一步的模擬。結果顯示,γ射線在含氫正比計數管中的能量沉積主要集中在100keV附近及以下,當測量50keV~1.5MeV中子能譜時,考慮γ射線的影響主要集中在50~150keV這個能段。對強度相當的Am-Be中子源和137Cs源的實驗測量顯示,強137Cs源的γ射線已經嚴重影響了含氫管對Am-Be中子源100keV以下能譜的測量。這表明,裂變材料介質內的強γ射線同樣會影響到介質內100keV以下中子能譜的測量,必須采取相應的技術手段對γ射線進行甄別。根據含氫正比計數管對中子和γ射線的信號收集特性,采用上升時間法甄別掉含氫正比計數管中的γ射線是可行的。下一步的工作重點就是進行球形含氫正比計數管的\\(n,γ\\)甄別研究,為建立適于測量裂變材料介質內50keV~1.5MeV中子能譜的測量系統提供技術支持。